使用 CARS 进行天博体育app下载分析 – 这实际上是火箭科学
综述
无论如何，太空发射行业正在加速腾飞。随着发射次数的增加，人们认识到所有这些火箭发动机都需要近距离清洁地天博体育app下载，并且大气的负极影响最低。亚历克西斯·博林博士是一位知名的研究人员，他应用了各种相干公司反斯托克斯拉曼隐形剂（CARS）方法（均通过Astrella 超快放大器实现）来分析各种天博体育app下载系统。他成熟的技术水平和独到的意见将很快使他获得瑞典吕勒奥理工大学基律纳气压色调更清洁的火箭推进器的设计工作，博林最近在该研究中接受了高级研究员的智力，并有机会与埃斯兰奇航天中心的现代火箭行业机构紧密合作。
图1：工程师们正在研究更高效的推进系统，以解决快速发展的商业航天发射行业对大气的影响。
CARS – 测量物种数的浓度和温度
Bohlin博士解释说，他的研究方向为采用相干公司反斯托克斯拉曼光谱学 (CARS) 进行天博体育app下载分析，“从汽车到熔炉再到火箭提高发动机，天博体育app下载工程师们希望系统效率并减少成分的消耗。每个天博体育app下载源都是一个复杂的化学反应器，天博体育app下载条件的成功控制首先依赖于了解其中任务的许多细节。激光诊断技术可以很好地确定反应流中的标量，而远程控制研究人员所关注的测量区域，同时由于其其余的空间和时间解决方案，能够提供更多的有用信息。我的研究重点是使用 CARS 技术以高精度和准确度测量各种分子的有效温度和浓度，包括 N2、O2、H2、中文4、C3H8、CO2、H2O等。”
“每个天博体育app下载源都是一个复杂的化学反应器，天博体育app下载条件的成功控制首先取决于能否了解其中详情的细节。”
- Alexis Bohlin 博士 - 瑞典基律纳吕勒奥理工大学空间推进实验室
高级研究员
CARS的基本原理如图2所示。CARS过程通常采用两束中心频率不同的激光脉冲分别作为泵浦光和斯托克斯光来激发样品的分子键产生集中，当两束激光脉冲的频差与待测样品中分子固有振动模式的振动频率一致时，分子的固有振动模式稀疏得到增强，并在探测光的作用下产生反斯托克斯信号。汽车过程属于三阶非线性效应，在清晰强激光与分散介质的交互过程中，会产生新的频率成分。CARS过程产生的受激聚焦信号比自发拉曼分散信号要强，信号强度取决于溶液浓度及能级粒子数。CARS可以标定出气体样品中甲醛组化学成分的浓度，而反斯托克斯光谱的形状通过转动态或振动-转动态跃移指示局部电流波尔兹曼温度。
图2：CARS过程中能级跃迁的激励效率取决于飞秒激光脉冲宽度/带宽。宽度脉冲越短，跃迁至更高振动、动态的分子百分比多。Alexis Bohlin供图。
使用单台超快放大器搭建CARS系统
采用超快激光脉冲可以同时获取多种振动模式的 CARS 光谱信息。Bohlin 解释说：“当具有一定光谱宽度的飞秒激光脉冲分别作为浦光和斯托克斯光以产生多种频差，可以同时激发样品分子中的某些振动模式，获得多种振动模式的 CARS 光谱信息。对于大多数双原子和三原子分子而言，小于 50 fs ”
在荷兰代尔夫特理工大学的实验室中，Bohlin 和他的学生主轴输出脉冲为 35 fs 的相干公司 Astrella“一体化”飞秒放大器，搭建了CARS光谱分析系统。该放大器脉冲整形器可以将SHBC输出脉冲的脉冲宽调整至约3-15秒范围。
Bohlin合作成功地对天博体育app下载火焰及其系统进行了各种不同的研究，开发了可以实时监测激发效率的纯转动CARS技术，时间/空间分辨CARS技术，以及高阶CARS技术。此外，采用了包括自相位调制引入的前沿技术手段，在天博体育app下载室的“窗口后面”扩大了激发光波长。
强调简单性、准确性和准确性
与传统的方法相比，Bohlin 实验室的 CARS 系统稳定性先前且过去的系统更加简化。在这几年里，Bohlin 已经针对这两个目标进行了创新性的改进。他说：“我们需要一种更加便捷的系统，在必要时可以将其导向天博体育app下载现场，是只能对转向实验室的小型前端而不是使用的实验室方法。因为很明显，您无法将测试火箭发动机带入研究实验室。这就要求找到一种如Astrella一样的稳定的单一激光源的性能，同时能够实现便携性。”
在 CARS 系统的性能方面，他一直致力于提高系统的测量精度和准确性。Bohlin 解释说：“激光光谱学的历史表明，更详细的测量实验参数并不仅仅是给数字加上一些小数据点，它会揭示重要的新科学。”例如，简单地通过使用 SHBC 的 400 nm 输出（由 Astrella 泵浦）是采用 532 nm波长的激光脉冲作为CARS系统的探测光，就将CARS成像系统的点扩展函数从40微米降低到了20微米，极大地提高了系统的成像分辨率。
他现在正在为H重建2火焰的“天博体育app下载标准器”，以北极的准确性和准确性对标准化性能细节进行校准。通过更精确地研究氢火焰传播的基本特性，例如陡峭的热梯度和扩散问题，他正在检查以20世纪90年代的测量为基础的旧理论和假设。
Bohlin 在《汽车天博体育app下载》分析方面取得了一些值得仔细研究的最新进展。
“我们需要一种更加便携的系统，在必要的时候可以将其主板点火现场，而不是仅仅对主板实验室的小型主板使用的实验室方法。”
同时具备空间和时间解析
2020年，他的小组发表了一篇论文[1]，运算了使用单体再生放大器同时获得了（相关）空间（一维）和时间（一维）解析。传统上，大多数拉曼分析测量系统都重在关注振动能级跃迁上，或者是小分子的振动-转动态跃迁。但是Bohlin针对的纯转动态能级，因为分析旋转能级跃迁能够更准确地测出敏锐的结论。在此项研究中，团队在不稳定的预混合漂移/空气模板前缘进行了1 kHz视频级1D-CARS气相测温，单次此时精度小于1%，准确度小于3%，视野为1.4毫米，同时实现了低于20 µm 高分辨率。在研究中，信号从宽场相干成像光谱传递至电位。吸收中产生的信号与 Astrella 放大器系统的重复频率相同，Astrella 与 SHBC 产生自然同步的飞和皮仪秒脉冲 - 图 3。
129461_129467使用单台 Astrella 放大器产生用于 CARS 测量温度的同步飞秒泵浦/斯托克斯和皮探测秒光束。Alexis Bohlin 提供图。
可原位参考激发效率
的汽车
Bohlin小组取得的另一个重要成果是他们的创新型采用敏感相干成像光谱仪，光谱仪可在同一检测仪上同时记录斑点和非斑点CARS信号[2]。他解释说：“这种检测方案可用于获取有关脉冲激励效率的原位信息，这些信息在以前的所有飞秒光谱学检测中都是未知的。尽管这种新方案复杂程度很高，目前尚无法被广泛使用，但它提供了一个独特的途径，可以超越目前现有的汽车系统地准确性和准确度，因此已被视为气相诊断的基准。利用这项创新，我们有机会真正实现免责，而且我看到了这种方法将标量测定性能提升至±1%精度和±1%准确度这是一个伟大梦想的前景。”
图4：基于Astrella 的单次激光发射同时生成和检测聚焦和非焦点CARS信号。焦点CARS信号（通道1）包含有关样品中温度和浓度的信息，非焦点CARS信号（通道2）标定原位记录的飞激光脉冲的有效带宽。这些信息是为了CARS标量测定精度和精度提升至低于1%理想极限值所必需的[2]。
高阶CARS – 对能量密度高度敏感
高阶CARS将整个CARS概念进一步推进一步，使受激CARS信号本身成为从样品中生成更高阶CARS信号的探测脉冲！对于天博体育app下载系统中的这几种组成部分，可能会产生无用的且非常复杂的光谱。然而，Bohlin小组已经证明，该光谱实际上完全可以通过计算机分析的检验[3]。技术必然会产生既微弱又复杂得难以分析的信号，但为什么还要使用呢？他解释说：“信号强度对浓度极为敏感，它随浓度而变化4的变化和变化。因此，它确实在我们提高CARS测量方面起到了作用。例如，它决定初始化增强的激光诊断技术，可以在主要混合物成分的微小波动下实现充分混合条件。精确测定、和控制可天博体育app下载混合物制备过程的高效、清洁天博体育app下载反应引发剂的设计人员认为一直非常重要。”他指出，信号强度对激光强度也非常敏感，因此，就脉冲能量以及脉冲持续时间和光谱分布而言，Astrella 了解在种情况下的高稳定性至关重要。
图5：同时生成的高阶CARS和CARS信号通过倾斜敏感相干成像光谱仪在同一帧上进行分割和检测。在高阶CARS过程中，Astrella的稳定性对于整个旋转光谱带内确保稳定的脉冲效率至关重要[3]。
具有自压缩脉冲的超高速车厢
虽然测温法和等级高层 CARS 方法针对的是火焰中的一种或两种组份，但 Bohlin 小组还展示了一种能够同时监测与天博体育app下载有关的所有主要成分（例如 O2、H2、中文4和CO2）的方法。这使用了一种原位产生超高速飞秒脉冲的方法。他们利用这种方法，通过模板中实际产生的飞秒激光感应成丝，可将Astrella输出的约35fs的激光脉冲压缩至约24fs，Bohlin称之为“软压缩”[4]。这使他们可以覆盖与闪烁有关的所有主要成分振动-反转特征带的1200-1600厘米-1“指纹区域”。这种压缩技术在细丝的后缘产生改造输出，然后在与 fs 和 ps 光束相交的细丝后面大约 4 mm 范围内进行 CARS 信号探测。Bohlin 解释说：“原位生成超宽带脉冲是一种令人瞩目的技术，它可以避免额外的压缩设备和啁啾补偿光学部件，从而简化光学装置。例如，火箭推进装置上的监测窗口通常是2.5厘米厚的玻璃。由于如此厚的窗口而引起的飞秒脉冲色散几乎不可能用其他方式补偿。我们能够使用高度可控的成丝原位生成方法再次证明了Astrella的输出具有非常高的稳定性。”
图5：在超宽带CARS系统中，飞秒脉冲能够覆盖整个1200-1600厘米-1指纹区，在模板内部信号，即使是厚玻璃窗也能透过，没有散色补偿问题。Alexis Bohlin 供图。
”我们能够使用高度可控的成丝原位生成方法再次证明了Astrella的输出具有非常高的稳定性。”
真正成功的研究。
总体而言，代尔夫特理工大学的 Alexis Bohlin 领导的研究小组展示了汽车成像和光谱学在探测各种火焰和天博体育app下载源中的热加重和浓度方面的能力和功能多样性。他们的研究具有定位和高准确性等主要特征，并且实验装置均使用星辰作为共同的关键激光元件。Bohlin现在将应用这些方法在吕勒奥理工大学基律纳空间科学规划和瑞典雅斯兰吉航天中心分析火箭推进系统。
参考文献
1。 L. Castellanos、F. Mazza、D. Kliukin、A. Bohlin、使用单个再生放大器系统获得的纯旋转 1D-CARS 时空测温，选项。莱特。 45, 4662-4665 (2020)。 [编辑精选]
2。 F. Mazza、L. Castellanos、D. Kliukin、A. Bohlin，具有脉冲激发效率原位参考的相干拉曼成像测温，Proc。天博体育app下载。研究所。 38, 1895-1904 (2020).
3。 D. Kliukin、F. Mazza、L. Castellanos、A. Bohlin，用于气相高灵敏度数密度测定的级联相干反斯托克斯拉曼散射，J. 拉曼光谱； 1-9（2021）。 [专刊]。
4。 F. Mazza、N. Giffioen、L. Castellanos、D. Kliukin、A. Bohlin，采用原位生成的超宽带飞秒激光激发的高温旋转振动 O2-CO2 相干拉曼光谱，于 2021 年接受 Combustion and Flame。