白皮书
可调天博体育官网器，用于二维材料的动态表征
概述
原子上薄的二维材料是一个材料平台，旨在成为光伏，量子信息科学和相关应用的下一代。因此，对材料参数以及在生长和设备制造过程中的原位表征的透彻理解为适用性提出了至关重要的步骤。过渡金属二分法（TMDS）是这些单层材料的子集，最受欢迎的是其半导体和光电应用。
非线性显微镜和光谱学结合了增强的空间分辨率，并提高了对这些材料缺陷，掺杂和应变的敏感性，同时还提供了对样品动力学的访问，包括电荷传递和相干耦合。 TMD的大家族跨越了宽阔的波长范围，并具有不同的共振能量和这些共振的线宽。密歇根大学的研究人员和Monstr Sense Technologies的科学家使用Coomerent Vitara T展示了BigFoot®超快光谱仪和Nessie®天博体育官网扫描显微镜的能力，以理解和表征暂时性相干，耦合，电荷，电荷转移以及TMD单层和样品质量的TMD单层和质量。实验的示意图和图像如图1所示。
图1：（a）实验设置的示意图：连贯的Vitara T的天博体育官网束是通过脉冲压缩机发送的，以进行CHIRP预补偿。随后，它穿过大脚弹光谱仪和Nessie天博体育官网扫描显微镜，然后才能撞击低温恒温器内的样品。凭借其高可靠性，免费的，Turnkey Vitara t非常适合像Bigfoot和Nessie这样的复杂乐器。（b）具有XY显微镜阶段的设置图像，用于晶圆尺度成像。由Monstr Sense Technologies提供。
超快电影 - 访问量子电影
超快成像的基础知识在图2中说明：一种天博体育官网脉冲，通常称为泵脉冲，激发了样本。第二个脉冲（称为探针脉冲）跟随泵脉冲。在泵探针脉冲延迟期间，T，系统经历了进化 - 例如，直接间隙半导体中的激子衰变，石墨烯中的电子弛豫，分子和晶格的振动以及光合细菌中的电荷和能量传递。我们通过测量系统非线性响应的变化，特别是四波混合（FWM）信号来理解这些超快过程，这是脉冲延迟的函数。将此测量与天博体育官网扫描显微镜相结合，创造了样本动力学的超快“电影”。
图2：用于获取示例动力学超快电影的泵探针方案。由Monstr Sense Technologies提供。
在每个泵探针脉冲延迟处的测量值是激发演变的快照。通过空间扫描样品区域的激发光束，我们收集了整个框架。我们绘制了图3（a）中此类帧的示例。在此示例中，TMD Mose的单层2显示激子寿命衰减，如幅度延迟而显示的幅度降低所示。简单的指数拟合可以在图3（b）中绘制的样品中提取激子的寿命。特别是对于半导体，衰减时间是掺杂，局部状态（通常由缺陷引起的）或介电环境变化的有力指标，因此可以作为材料质量的探测。然而，泵探针成像远远超出了半导体，因为它在多种应用中很受欢迎，包括检测恶性黑色素瘤和石墨烯缺陷。
图3： （a）fwm的fwm映像，用于不同的泵 - 探针延迟T.（b）产生的衰减时间图像，通过指数拟合在每个图像像素上获得。由Torben Purz提供。
使用Nessie显微镜测量的空间分辨率优于800 nm。高分子光谱仪的全部共线输出可以实现高分辨率，这可以与传统的超快技术形成对比，其空间分辨率仅为约30 µm。斑点尺寸不仅可以测量高分辨率图像，而且还可以在80 MHz的高度重复速率天博体育官网器而不是放大天博体育官网系统下使用高重复速率天博体育官网器。 Bigfoot启用了超过30倍以上的焦点斑点，对应于激发区域的2500倍减小，以及相应的等效非线性响应所需的脉冲能量相应降低。因此，大脚光谱仪与天博体育官网振荡器（例如Vitara T）兼容，VITARA T具有很高的重复率和低噪声。在光谱学中，成像和扫描持续时间的像素停留时间降低了，这显着加速了数据获取。
多维连贯光谱的脱离功能
在某些情况下，研究人员需要有关其样本的更多信息，尤其是在研究共振或访问其样品的时间相干性（Dephasing）属性时。在这种情况下，研究人员使用多维相干光谱法（MDC）。在MDC中，探针和泵脉冲在光谱上分辨出来，从而产生二维光谱，这些光谱将吸收和发射能相关。 Mose的模范MDCS频谱2/WSE2异质结构如图4所示。具有相同吸收和发射能的对角线（红色虚线盒）上的两个峰是摩西的签名2和WSE2a-excitons。具有独特的吸收和发射能的两个非对角峰（黄色虚线盒）表示激子之间的耦合。变化的泵探针延迟揭示了耦合的时间依赖性。 Vitara的广泛带宽可以同时激发两者的摩西2和WSE2本实验中的a-Excitons。 BigFoot的傅立叶变换光谱法可以实现软件可传输的带宽和光谱分辨率，这均以更快的数据采集速度以常规的超快光谱仪为单位。
图4：Mose的模范MDCS频谱2/WSE2异质结构。由Torben Purz提供。
访问量子信息科学的时间连贯性
量子信息科学需要长时间的量子相干时间来进行复杂的计算。 MDC是一种有用的工具，可用于测量具有量子信息应用的材料的光学性能，因为它独特地测量具有较大不均匀性的材料的均匀线宽和耦合。因此，MDC是量子信息科学的出色表征工具。 TMD是一组前瞻性量子材料，但令人惊讶的是，它们的连贯性时间以及它们在样品中的变化知之甚少。在这里，我们使用MDC表征了TMD的相干性能。摩西的典型非线性图像2低温温度下的单层（5 K）如图5（a）所示。
图5： （a）Mose的FWM图像2低温温度（5k）的单层。（b）位置A的MDCS Spectrum（（a）中的红色虚线）。（c）位置B处的MDCS频谱（（a）中的黄色虚线盒）[1]。
单层薄片显示出FWM强度的显着不均匀性，这与样品中心的裂缝相吻合。在两个样本位置上使用MDC进行进一步分析（图5（B，C））表明，中心区域还显示出明显更大的不均匀宽扩向，这表现为沿对角线（虚线）位置B处光谱的延伸。不均匀性表明在800 nm激发区域内激发激素的应变诱导的共振变化很强。
对角上的线宽拟合量量化了均匀的线宽，这与相干时间成反比。例如，跨二角线宽适合图无花果。 5（b，c）揭示了900 fs左右的光学相干时间，除非量子轴操作超快，否则该工作量子的必要连贯时间。
MDC，再加上显微镜，还可以可视化激子之间相干耦合的稳健性和在摩尔斯中的电荷传递之间的稳健性2/WSE2异质结构。整合在摩西2/WSE2耦合峰（图4中的右下角）在改变泵探针延迟时会导致图6（a）所示的耦合图像。该样品表现出很强的应变，这可以从整个样品之间的显着共振转移中明显出现。
图6： （a）Mose的集成FWM图像2/WSE2耦合峰（图3中的右下）作为泵探针延迟的函数T。（b）集成的FWM沿（a）[1]。中的三个箭头的泵探针延迟t的函数
图。 6（a）显示了一个空间图，即耦合峰如何在泵探针延迟的函数的函数中演变为T。这是我们切片的一种5维数据集，以突出显示如何理解中间层耦合的物理性质。在6（b）中，在早期脉冲延迟下耦合峰值振荡揭示了材料中相干耦合的幅度。以后的脉冲延迟处的耦合峰强度揭示了电荷转移的强度和空间均匀性。沿6（a）图像中每个彩色线的许多像素绘制了6（b）数据曲线，以显示不同样品区域振荡的可重复性。
，尽管像素的时间很短，但在Nessie天博体育官网扫描显微镜中却降至30 µs，但此处介绍的完整的五维测量值需要一个小时才能获得。但是，维塔拉（Vitara）的高稳定性和低噪声，以及大脚怪的高干涉率稳定性，使这些测量值在数小时内产生稳定的结果。
通往更快材料检查的道路
在材料生长和制造过程中启用原位表征，将完整的MDC与显微镜结合不够快。取而代之的是，可以通过零或一维扫描在时间域中访问MDC的模态，例如DEPHASing和种群动态，Monstr Sense Ulterafast显微镜在不到一分钟的时间内就可以获取。这些零或一维扫描通常足以在吞吐量很重要的情况下在原位或在线材料生长表征上。
图7：（a）CVD生长的，未封装的WSE的白光显微镜图像2单层。 （b）WSE的吸光度图像2单层。 （c）WSE的FWM图像2单层[2]。
更重要的是，一个简单的静态FWM图像揭示了具有出色的物理特性的区域，例如dephasing或人口寿命，同时获得的速度要快得多。 （a）白光显微镜和（b）在室温下与（c）FWM成像的共振线性反射率的比较如图7所示。
，而图7（a）中的白光显微镜图像和图7（b）中的线性反射率图像显示出一个空间不均匀性，这是由于传输过程中剩余的残基引起的，而图7（c）中的FWM图像显示了图7（c）中的FWM图像，显示了图7（c）的较高对比和不同的特征。
图8：（a）WSE的dephasing时间图像2室温下的单层（b）人口寿命的快速衰减成分图像。 （c）人口寿命的慢衰减成分图像[2]。
独特的FWM特征转化为不同的分类时间，如图8（a）所示。通过调整宽阔的Vitara T带宽和补偿分散的脉冲持续时间为30 fs。较高的除多时间的区域是具有高多体效应的区域。同样，图8（b，c）所示的双指数衰减图像显示了图8（c）中绘制的慢速衰减的相似空间行为。快速和慢速衰减成分的空间曲线中的鲜明区别暗示了该样品中的空间变化的黑暗状态分布。
摘要
我们展示了用于多维相干光谱的创新且可商购的设置，并与显微镜相连，以研究空间分辨的光学相干时间，相干耦合，激发子之间的相干耦合以及在TMD杂种中的电荷传递。对于异质结构样本，相干耦合和电荷传递都显示出较大的同质性，鼓励TMD在光伏和量子信息应用中大规模应用。它还通过显微镜强调了MDC的功率，这使研究人员可以探究其在样品中具有高可重现性的样品动力学。迅速获得的dephasing和人口寿命图比白光显微镜或谐振线性反射更准确地表明样品质量。
通过校准原始的，高质量的样品的逐步和人口寿命尺度，因此与预期动力学的任何偏差都可以表明样品质量下。此外，由于这些测量值明显比光致发光或拉曼快得多，因此FWM成像可以用作TMD和其他二维材料的快速，原位表征，Arsenide等等。
对于这些测量值，连贯的Vitara T超快天博体育官网器是其宽的可调性，较大的带宽，高稳定性，低噪声和易用性。此外，MDCS光谱需要同时激发所有感兴趣的共鸣，只有在TMD异质结构中使用宽带天博体育官网器（例如Vitara）才有可能。光谱和成像数据还证明了Bigfoot超快光谱仪和Nessie天博体育官网扫描显微镜的功能。该设备将天博体育官网聚焦到几乎衍射有限的斑点，该点可以使用天博体育官网振荡器实现高分辨率和强烈的非线性响应。
参考
[1]Torben L. Purz，Eric W. Martin，William G. Holtzmann，Pasqual Rivera，Adam Alfrey，Kelsey M. Bates，Hui Deng，Xiaodong Xu和Steven T. Cundiff。“成像动态激子的相互作用和过渡金属二核苷的耦合。”j。化学物理。 156，214704（2022）。
[2]Torben L. Purz，Blake T. Hipsley，Eric W. Martin，Ronald Ulbricht和Steven T. Cundiff。“用于材料表征的快速多重超快非线性显微镜。”选择。表达 30。 （25），45008–45019（2022年12月）。 doi：10.1364/oe.472054。